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Effet de la dispersion des charges sur les propriétés des élastomères renforcés

Dans les élastomères renforcés, l’état de dispersion des charges est un des facteurs clé du comportement mécanique. C’est ce que nous avons pu montrer grâce à la synthèse d’échantillons modèles ayant tous exactement la même physico-chimie mais des états de dispersion très différents.

Les élastomères renforcés sont couramment utilisés dans l’industrie du pneumatique. L’ajout de charges (noir de carbone, silice etc.) dans une matrice élastomère améliore en effet considérablement les propriétés du matériau : augmentation du module élastique, meilleure résistance à l’abrasion et à la déchirure. Mais l’ajout de charges entraîne également l’apparition d’effets non linéaires comme l’effet Payne – diminution du module élastique lorsque l’on impose des déformations sinusoïdales supérieures à quelques pourcents.

Image AFM d’un élastomère renforcé (tapping mode, phase) - Yann Le Diagon

 

L’étude d’élastomères renforcés modèles permet de mieux comprendre ces effets. Nous avons notamment réussi à synthétiser des échantillons ayant exactement la même physico-chimie mais des états de dispersion très différents. Nous avons alors pu montrer que la présence d’agrégats est corrélée à l’apparition de phénomènes non linéaires. Cela peut s’interpréter en termes de formation de ponts vitreux entre les particules. Le polymère à proximité des charges solides est en effet « ralenti » et forme une coque plus dure que le reste de la matrice polymère autour des charges. Si les particules solides sont mal dispersées et forment des agrégats, le polymère vitreux va lier toutes ces particules entre elles et former ainsi une sorte de squelette dur qui va supporter toute la contrainte imposée à l’échantillon. En se plastifiant sous l’effet de la contrainte, ce squelette va faire baisser le module élastique du matériau, ce qui est à l’origine de l’effet Payne.

 

H. Montes, T. Chaussée, A. Papon, F. Lequeux, and L. Guy. Particles in model filled rubber : dispersion and mechanical properties, EPJE, in press.

 

Abstract. We have been able to design model filled rubbers with exactly the same chemical structure but different filler arrangements. From these model systems, we show that the particle arrangement in the elastomer matrix controls the strain softening at small strain amplitude known as the Payne effect, as well as the elastic modulus dependence on the temperature. More precisely, we observed that the Payne effect disappears and the elastic modulus only weakly depends on the temperature when the particles are
well separated. On the contrary, samples with the same interfacial physical chemistry but with aggregated particles show large amplitudes of the Payne effect and their elastic modulus decreases significantly with the temperature. We discuss these effects in terms of glassy bridge formation between filler particles. The observed effects provide evidence that glassy bridges play a key role on the mechanical properties of filled rubbers.