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Viscoélasticité des polymères nano-confinés et modélisation en mécanique des milieux continus. Cas du gonflement de nano-films sous AFM (McKenna et al., USA)

Sylvie castagnet Institut P’ – Département de Physique et Mécanique des Matériaux, Poitiers

Plusieurs expériences [1-4] ont mis en évidence une modification des propriétés viscoélastiques de polymères amorphes dès lors qu’ils se trouvent confinés à des échelles voisines de quelques dizaines de nanomètres. Ces modifications se traduisent notamment par un décalage de la transition vitreuse et, dans certains cas, par une modification du module caoutchoutique. L’interprétation des résultats issus de ces différentes approches, et leur confrontation, posent encore question. Plusieurs phénomènes sont susceptibles de contribuer aux modifications de propriétés observées :
-  une modification intrinsèque de la dynamique des chaînes
-  des effets induits par l’élaboration du film (préparation, anisotropie induite)
-  de possibles gradients de propriétés dans l’épaisseur du film
-  des effets de structure liés à la nature des tests mécaniques, comme des effets de tension de surface ou d’interface avec un substrat.
Ces questions font l’objet d’études expérimentales et de simulations par dynamique moléculaire [5] qui permettent progressivement de préciser certains aspects.
L’objectif de cette approche est de confronter des calculs de mécanique des milieux continus aux résultats obtenus expérimentalement, pour :
-  analyser les influences relatives de ces facteurs, avec l’avantage de pouvoir les introduire de façon séparée
-  réfléchir à la signification et à la forme d’une loi de comportement du constituant amorphe pour la modélisation micromécanique de systèmes polymère multi-phasés confinant la phase amorphe à ces mêmes niveaux d’échelles.
Le cadre de travail choisi est celui de l’essai de gonflement de membranes sous microscope à force atomique développée dans l’équipe de G.B. McKenna [6]. Les expériences de référence ont été menées sur le polystyrène. Le travail numérique a principalement porté sur le rôle de la tension de surface et sur les propriétés mécaniques de la surface du film polymère.

1. O’Connell, P., Hutcheson, P., McKenna G.B. (2008). Creep Behavior of Ultra-Thin Polymer Films. Journal of Polymer Science : Part B : Polymer Physics, 46, 1952–1965.

2. Stafford, C. et al. (2004). A buckling-based metrology for measuring the elastic moduli of polymeric thin films. Nature, 3, 545-550.

3. Bodiguel, H., Frétigny, C., (2006). Viscoelastic dewetting of a polymer film on a liquid substrate, Eur. Phys. J. E, 19, 185–193.

4. Fakhraai, Z., Forrest, J.A. (2005). Probing Slow Dynamics in Supported Thin Polymer Films PRL 95, 025701.

5. Peter, S., Napolitano, S., Meyer, H., Wubbenhorst, M., Baschnagel, J. (2008). Modeling Dielectric Relaxation in Polymer Glass Simulations : Dynamics in the Bulk and in Supported Polymer Films. Macromolecules, 41(20), 7729–7743.

6. O’Connell, P.A., McKenna G.B. (2007). Novel nanobubble inflation method for determining the viscoelastic properties of ultrathin polymer films. Review of Scientific Instruments, 78, 013901.